中南地区铀矿土壤-农作物系统天然核素转移系数研究

程文娟，吴 冬，詹乐音，李 岩，张神洲，岳启建，黄晓峰

(1.中核第四研究设计工程有限公司，河北 石家庄 050021；
2.湖南省核工业地质局三一一大队，湖南 长沙 410007；
3.核工业二三○研究所，湖南 长沙 410007；
4.湖南省核工业中心实验室，湖南 长沙 410000)

在铀矿生产建设项目和退役治理项目的辐射环境评价工作中，关键居民组所受剂量模式估算是其中的重要环节之一。辐射所致个人剂量的主要途径有氡及其子体吸入、γ外照射和食入内照射等,对食入内照射所致个人剂量估算时，土壤-农作物系统天然核素转移系数(TF)是重要参数之一[1]58。

《放射生态学转移参数手册》收集整理了核工业厂矿历年现场环境监测数据，进行统计分析和数据配对，并根据转移系数的概率分布特征，按南北方地区计算了土壤-农作物转移系数。该手册选取1985—2002年的数据，推荐的TF值范围大(10-5～10-2)，使用时代表性不强。鉴于此，对中南地区部分铀矿所在地对照点、环境敏感点、覆盖治理废矿(石)堆及尾渣堆覆土层及其下方农田等处土壤-农作物系统进行采样，分析其中的天然U、226Ra含量，研究该地区土壤-农作物系统天然核素转移系数等问题。

1.1 采样种类、地点

按照《铀矿冶辐射环境监测规定》(GB 23726—2009)[2]6、《环境核辐射监测规定》(GB 12379—90)[3]6、《辐射环境监测技术规范》(HJ 61—2021)[4]29等相关要求，对中南地区已退役治理铀废矿(石)堆及尾渣堆所在地对照点、环境敏感点、覆盖治理工程覆土层、下方农田等处土壤-农作物系统进行采样。对照点选取在各铀矿床(点)上风向3 km处，敏感点选取在距铀废矿(石)堆及尾渣堆最近的居民点，距离为0.01～2.05 km，平均距离0.32 km。

本次采样范围涉及中南地区湖南、广西、江西、湖北4省26县40个铀矿床(点)，共采集薯类(块茎)、蔬菜、粮食(谷物)等3大类154个样品[5]1476，见表1。

表1 中南地区已退役治理铀废矿(石)堆及尾渣堆处采集的样品Table 1 Samples collected from decommissioned uranium waste mines (rocks) and tailings piles in the Central and South China

1.2 前处理方法

分别由湖南省核工业中心实验室、核工业二三○研究所对采集的土壤及农作物样品进行分析测试和平行监测。样品前处理方法：1)土壤样品除去砂石、杂草等异物，置于搪瓷盘中摊开晾干，碾碎、混匀、缩分，再次碾碎过120目筛后进行分析测试；
2)农作物样品除去泥土、取可食用部分用水冲洗，晾干表面洗涤水，称重后切成碎片或碎屑放在搪瓷盘内摊开，于干燥箱内105 ℃烘干保存，把烘干样放入蒸发皿中，加热使之充分炭化；
3)将炭化后的样品移入马弗炉内进行灰化。

1.3 监测方法

土壤及农作物样品由湖南省核工业中心实验室进行测试，由核工业二三○研究所进行平行监测，测试项目为天然U、226Ra。

土壤样品中天然U测定方法[6]2：用氢氟酸、硝酸和高氯酸在电热板上溶解样品，蒸发冒烟赶尽氢氟酸，用逆王水提取，定容摇匀。预热离子体质谱仪，用质谱仪调谐溶液对仪器调谐，满足分析测试要求后，用ICP-MS内标法进行分析测定。

土壤样品中226Ra测定方法[7]3：将制备好的样品装到70 mm×75 mm的聚乙烯样品盒里，样品压实装满，放置14 d后将样品放到高纯锗γ谱仪探头上进行测量。

农作物样品中天然U采用ICP-MS内标法进行测定[8]85。

农作物样品中226Ra测定方法[9]3：食品灰经碱熔融，用盐酸溶解水浸取后的不溶物，以铅、钡为载体，用硫酸盐沉淀浓集镭；
将得到的沉淀用乙二胺四乙酸二钠碱性溶液溶解后封存至扩散器，以射气法测量222Rn，计算226Ra放射性活度浓度。

2.1 对照点

对照点土壤及作物籽实部分的天然U、226Ra含量，监测结果如图1～2所示。土壤天然U质量分数为2.78～13.66 mg/kg、算术平均值(以下简称平均值)为6.41 mg/kg，与所在市域本底质量分数2.00～26.1 mg/kg、平均值9.43 mg/kg相比，属同一水平。土壤226Ra比活度为26.82～219.23 Bq/kg、平均值为117.65 Bq/kg，与所在市域比活度26.1～199 Bq/kg、平均值119.98 Bq/kg相比，基本属同一水平。作物籽实天然U质量分数为0.000 2～0.012 6 mg/kg、平均值为0.002 8 mg/kg，作物籽实226Ra比活度为0.010～0.31 50 Bq/kg、平均值为0.082 8 Bq/kg。

图1 对照点土壤及作物籽实天然U监测结果Fig.1 Monitoring results of natural U in soil and crop seeds at the control point

图2 对照点土壤及作物籽实226Ra监测结果Fig.2 Monitoring results of 226Ra in soil and crop seeds at the control point

2.2 环境敏感点

敏感点(最近居民点)土壤及作物籽实的天然U、226Ra含量监测结果如图3～4所示。土壤天然U质量分数为2.91～34.44 mg/kg、平均值为13.70 mg/kg；
与对照点U质量分数相比，略高。土壤226Ra比活度为39.75～416.33 Bq/kg、平均值为194.62 Bq/kg；
与对照点比活度相比，略高。作物籽实天然U质量分数为0.000 1～0.017 2 mg/kg、平均值为0.002 4 mg/kg；
与对照点U质量分数相比，属同一水平。作物籽实226Ra比活度为0.012～0.411 5 Bq/kg、平均值为0.097 8 Bq/kg；
与对照点226Ra比活度相比，属同一水平。

图3 敏感点土壤及作物籽实天然U监测结果Fig.3 Monitoring results of natural U in soil and crop seeds at sensitive points

图4 敏感点土壤及作物籽实226Ra监测结果Fig.4 Monitoring results of 226Ra in soil and crop seeds at sensitive points

2.3 覆盖治理废矿(渣)堆

部分铀矿地处人口稠密区，人多地少，居民在铀矿周围进行了作物种植，对40个铀矿床(点)废矿(石)堆及尾渣堆覆土层及作物籽实核素含量、废矿(渣)堆下方紧邻农田的土壤及作物籽实核素含量等进行了监测分析。

2.3.1 覆土层

矿(石)堆及尾渣堆覆土层及作物籽实核素含量监测分析结果如图5～6所示。覆土层土壤天然U质量分数为6.02～721.43 mg/kg、平均值为58.13 mg/kg；
与对照点天然U质量分数相比，较高。土壤226Ra比活度为134.19～5 903.39 Bq/kg、平均值为646.69 Bq/kg；
与对照点比活度相比，较高。废矿(石)堆及尾渣堆上的主要作物品种为薯类、蔬菜、谷物，作物籽实天然U质量分数为0.000 1～0.020 2 mg/kg、平均值为0.001 9 mg/kg；
与对照点天然U质量分数相比，属于同一水平。作物籽实226Ra比活度为0.017 0～0.636 0 Bq/kg、平均值为0.142 5 Bq/kg；
与对照点比活度相比，偏高。

图5 覆盖层土壤及作物籽实天然U监测结果Fig.5 Monitoring results of natural U in overlay soil and crop seeds

图6 覆盖层土壤及作物籽实226Ra监测结果Fig.6 Monitoring results of 226Ra in overlay soil and crop seeds

2.3.2 下方农田

下方紧邻农田的土壤及作物籽实核素含量监测结果如图7～8所示。农田土壤天然U质量分数为2.37～70.79 mg/kg、平均值为22.46 mg/kg；
与对照点天然U质量分数相比，较高。土壤226Ra比活度为41.81～729.08 Bq/kg、平均值为274.06 Bq/kg；
与对照点比活度相比，较高。作物籽实天然U质量分数为0.000 1～0.070 1 mg/kg、平均值为0.003 5 mg/kg；
与对照点天然U质量分数相比，属于同一水平。作物籽实226Ra比活度为0.012 0～6.190 Bq/kg、平均值为0.239 4 Bq/kg；
与对照点226Ra比活度相比，偏高。

图7 下方农田土壤及作物籽实天然U监测结果Fig.7 Monitoring results of natural U in farmland soil and crop seeds below

图8 下方农田土壤及作物籽实226Ra监测结果Fig.8 Monitoring results of 226Ra in farmland soil and crop seeds below

2.4 放射性卫生评价

《食品中放射性物质限制浓度》(GB 14882—1994)[10]2规定了主要食品中放射性物质的限制浓度，其中，粮食类、薯类、蔬菜类中天然U的限制浓度分别为1.9、0.64、1.5 mg/kg；
这几类食品中226Ra的限制浓度分别为14、4.7、11 Bq/kg。按照GB 14882—1994判定，本次监测作物籽实中单一核素含量不超标。

3.1 天然U、226Ra转移(浓集)系数计算分析

农作物籽实天然U、226Ra转移(浓集)系数TF，定义为作物籽实干重比活度除以土壤干重比活度[11]135。对中南地区农作物籽实天然U、226Ra转移(浓集)系数进行计算并统计分析，按t分布、概率0.85计算置信度，分地区、部位计算中南铀矿地区农作物籽实天然U、226Ra转移(浓集)系数，部分结果见表2～3。

就全部样本而言，中南铀矿地区农作物籽实天然U、226Ra转移(浓集)系数计算结果：1)天然U的TF为2.24×10-6～4.17×10-4，平均值为1.05×10-4，中位数为8.67×10-5，众数为1.15×10-5，标准差为9.45×10-5；
2)226Ra的TF为1.99×10-5～9.78×10-4，平均值为3.10×10-4，中位数为2.64×10-4，众数为2.50×10-4，标准差为2.25×10-4。而1985—2002年湖南衡阳、郴州、益阳和江西赣州等地天然U的TF均值在8.00×10-5～2.03×10-2，湖南衡阳、江西赣州、崇义等地226Ra的TF均值在2.11×10-4～1.24×10-1[11]45。

表 2 按地区分组计算中南地区农作物籽实天然U、226Ra转移(浓集)系数Table 2 Natural U and 226Ra transfer(concentration) coefficients of crop seeds in the Central and South China(Grouped by region)

表3 按部位分组计算中南地区农作物籽实天然U、226Ra转移(浓集)系数Table 3 Natural U and 226Ra transfer (concentration) coefficients of crop seeds in the Central and South China(Grouped by site)

3.2 监测结果、转移系数对比分析

土壤-农作物系统天然U、226Ra含量监测结果，以及农作物籽实转移(浓集)系数见表4。可以看出：土壤中天然U、226Ra含量由高到低为覆盖层、下方农田、敏感点、对照点，而农作物籽实天然U、226Ra含量转移(浓集)系数由高到低为对照点、敏感点、下方农田、覆盖层。这表明在正常耕种情况下，土壤中天然U、226Ra含量较高时，农作物转移系数较低。

3.3 剂量估算

辐射剂量由吸入内照射、食入内照射、直接γ外照射组成。利用本次现状监测数据，根据《铀矿地质辐射环境影响评价要求》(EJ/T 977—1995)，以对居民影响最大的废矿(渣)堆为中心，对各矿床(点)所致的最大个人有效剂量进行了估算。结果表明：1)照射途径主要为空气吸入内照射(平均占比65.60%)，食入废渣堆上作物内照射(平均占比30.41%)，γ辐射剂量率外照射(平均占比3.99%)；
2)最大个人有效剂量估算值为0.000 1～0.220 5 mSv/a、平均值为0.041 0 mSv/a，均满足现行公众剂量限值(0.25 mSv/a)的要求；
3)空气吸入内照射占比最大，主要污染物为氡及其子体。

公众个人剂量与铀矿(床)点距离的关系如图9所示。本次调研的铀矿床(点)与周围居民点的距离基本在2 km以内，应重点关注与居民点距离600 m以内的铀矿床(点)。

表4 土壤-农作物天然U、226Ra监测结果与农作物籽实转移(浓集)系数对比Table 4 Comparison between soil-crop natural U,226Ra monitoring results and crop seed transfer (concentration) coefficient

图9 公众个人剂量与铀矿床(点)距离的关系Fig.9 Relationship between public individual dose and distance from uranium deposits

1)中南地区湖南、广西、江西、湖北等4省26县废矿(渣)堆上、下方土壤及其粮食(谷物)、蔬菜、薯类(块茎)等农作物籽实的天然U、226Ra含量均低于国家食品中放射性物质限制浓度，但也不应在覆盖层耕作。

2)研究得到的中南地区分部位、分作物天然U、226Ra转移(浓集)系数(TF值)的最新计算成果，可为相关地区辐射环境评价、放射事故应急、放射生态学、耕地污染治理等研究和实践提供参考。在选取TF值时，应注意区分部位、作物，以及土壤天然U、226Ra核素含量范围。

3)从保护公众安全的角度，对距居民点平均距离600 m以内的矿床(点)，需要优先治理，并提升治理效果和加大监护力度。

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